弹性体的高熵弹性使其具有恢复形状的特点，被广泛用于致动器、软机器人、减震器以及柔性电子等各个领域，然而其退役后回收困难已成为亟待解决的问题。因此新一代弹性体需要具备高机械性能、耐机械损伤、可自愈合以及可回收等功能。
本文报道了一种新型的冰控制界面逐步交联策略，用于制备具有高韧性、可自愈且可回收的水性聚氨酯（WPU）弹性体。该策略主要依赖于利用水的固液相变过程，实现对弹性体制备反应动力学和热力学的控制，进而促进单宁酸（TA）与WPU分子链发生逐步交联。所制备的WPU弹性体表现出优异的综合性能，如49.3 MPa的抗拉伸强度、3751%的断裂伸长率、1.03 GJ m-3的超高韧性、~1.9 GPa的断裂真应力、520 kJ m-2的断裂能、455.3 kJ m-2的撕裂能、室温下~90%的自愈合效率（包括应力、应变以及韧性的自愈合效率）、耐化学腐蚀性、宽温和宽频阻尼效应、形状记忆功能以及溶剂和热压可回收性。本工作所制备的弹性体在从国防军工、民用运输、精密制造等领域具有应用潜力。
图1. (a)固体冰中有序的分子排列；(b)液态水中的随机分子排列；(C)冰融化过程的分子排列；(d)和(e) TA和冰封TA在不同融化阶段的FT-IR光谱；(f) TA与WPU界面逐步交联示意图。
图2. (a)弹性体的FT-IR光谱；(b)、(c)、(d) WPU、对照样和WPU- TA47%在C=O拉伸振动区的FT-IR光谱；(e)通过DMA获得的弹性体的Tg；(f)弹性体TGA曲线；(e) WPU-TA弹性体装配结构示意图。
图3. (a) 弹性体的应力-应变曲线；(b) 弹性体相应的抗拉强度、断裂应变和断裂韧性； (c-g) WPU-TA47%弹性体的缺口拉伸试验曲线、穿刺试验曲线、穿刺后的拉伸试验曲线、撕裂试验曲线和搭接剪切粘接试验； (h) WPU-TA47%弹性体浸泡HCl溶液和饱和NaCl溶液7天后干燥时的应力-应变曲线； (i) WPU-TA47%弹性体能够举起相当于自身重量约30000倍重量的数码照片。
图4. (a) 弹性体在1 HZ下的tanσ与温度的关系； (a) 不同频率下获得的WPU-TA47%弹性体的tanσ与温度的关系； (c) 将WPU-TA47%弹性体用作缓冲垫以保护掉落的鸡蛋； (d) 阻尼效果测试装置的示意图； (e, f) WPU和WPU-TA47%弹性体在0.166 HZ下的阻尼响应； (g) WPU-TA47%弹性体在0.5 HZ下的阻尼响应； (h) 记录WPU-TA47%弹性体依次恢复形状的数码照片。
图5. (a) 不同温度下愈合后的WPU-TA47%弹性体的应力-应变曲线；(b) 对应的应力、应变和拉伸韧性的自愈效率；(c-e) WPU-TA47%弹性体的光学显微镜图像：(c) 断裂截面的界面错配，(d) 和(e) WPU-TA47%弹性体近断裂型接触愈合前后；(f) 拉伸至2000%时WPU-TA47%弹性在C=O伸缩振动区域的FT-IR光谱；(g-i) WPU-TA47%弹性的循环拉伸曲线：(g) 在恒定应变为1000%时，(h) 应变增加，(i) 应变减小。
图6. (a) 采用热压技术和溶剂辅助技术对WPU-TA47%弹性体进行回收处理的过程； (b) 采用热压回收得到的WPU-TA47%弹性的应力-应变曲线； (c) 采用溶剂辅助回收技术得到的WPU-TA47%弹性的应力-应变曲线； (d) 将WPU-TA47%弹性与文献报道弹性体的机械性能、自愈合能力和可回收能力进行全面比较。
本工作以“Healable, Recyclable, and Ultra-Tough Waterborne Polyurethane Elastomer Achieved through High-Density Hydrogen Bonding Cross-Linking Strategy”为题发表在材料科学领域国际知名期刊ACS Applied Materials & Interfaces上。论文的第一作者为西南交通大学2022级博士生吴超群，通讯作者为西南交通大学化学学院王勇教授。
文章链接：
https:// doi.org/10.1021/acsami.4c15188.
