近期，《美国化学学会纳米期刊》（ACS Nano）在线发表了武汉大学化学与分子科学学院袁荃教授和杨雁冰教授在二维分离膜领域的最新研究成果，论文题为“Staggered-StackingTwo-Dimensional Covalent Organic Framework Membranes for Molecular andIonic Sieving”（层状二维共价有机框架分离膜用于分子/离子筛分）。武汉大学为第一署名单位。化学与分子科学学院博士研究生王敬锋和张孝明为论文共同第一作者。化学与分子科学学院袁荃教授和杨雁冰教授为共同通讯作者。
基于选择性分离膜的膜分离技术在水处理、盐差能发电、二氧化碳捕获等领域具有广阔的应用前景。二维共价有机框架是一类由有机构筑单元通过共价键连接的晶态多孔聚合物，具有周期性排布、尺寸均一、孔径可调的纳米孔道结构和高孔隙率、易于功能化等特点，有望成为新一代分离膜材料。然而，二维共价有机框架材料在亚纳米尺寸的水分子和盐离子的高效选择性筛分领域仍面临一些挑战，主要原因在于：（1）二维共价有机框架的固有孔径通常大于1 nm。这种尺度的孔径大于亚纳米尺寸的水分子（0.3 nm）和水合盐离子（>0.7 nm），严重制约了二维共价有机框架分离膜对于水分子/盐离子的筛分性能；（2）二维共价有机框架纳米片层之间普遍存在较弱的π-π相互作用和可逆的有机连接键，导致纳米片交错堆叠形成的结构松散，影响分离膜的机械强度和分离性能。因此，发展新的二维共价有机框架分离膜构筑策略以精准调控分离膜有效孔径并提高分离膜的机械强度，对于实现水分子和盐离子的高效选择性筛分至关重要。
鉴于此，研究团队提供了一种基于层间堆叠策略构建的高性能层状二维共价有机框架分离膜用于水分子/盐离子的高效选择性分离，该分离膜由带正电荷的二维共价有机框架纳米片和带负电荷的二维共价有机框架纳米片交错堆叠形成。在该结构中，相邻纳米片层在层间静电和π-π多重相互作用下堆叠组装，使纳米片平面内固有的纳米孔道发生错配，形成了交错堆叠的紧密网络结构，将纳米通道缩小至0.6 nm，提高了分离膜对于水分子/盐离子的筛分选择性。层状二维共价有机框架分离膜的交错堆叠结构能够通过层间相互作用有效提高分离膜的机械性能和结构稳定性，与单相二维共价有机框架分离膜相比，机械性能提高了约2倍，有效避免了分离膜在分离过程中发生破裂导致分离选择性的降低。层状二维共价有机框架分离膜能够实现水分子和盐离子的高效选择性分离，水渗透率可达51.1 L m–2h–1bar–1，对亚纳米尺寸单价盐离子的分离选择性达到了77.9%，高于现有单相二维共价有机框架分离膜（~49.2%）。本研究构建了兼具高渗透性和高盐截留率的层状二维共价有机框架分离膜用于水分子和盐离子的高效分离，为设计开发二维多孔分离膜用于分子/离子选择性分离提供了潜在的解决方案。
该项研究获得了国家重点研发计划、国家自然科学基金委项目、中央高校基本科研业务费专项资金的资助以及武汉大学科研公共服务条件平台的支持。
论文链接：
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.4c10274
