非晶体系因其长程无序的原子结构、高浓度的非饱和配位环境等特点,展现出区别于晶态材料体系的独特性质。化学院何勇民教授团队前期发现当非晶材料薄至单原子层时,其催化电解水制氢性能尤为卓越(Nat. Catal. 2022, 5(3), 212-221.)。
然而,当前仍面临挑战:这类超薄非晶材料体系本身热力学不稳定(易结晶)且缺乏层状结构(无法像石墨烯般剥离),如何实现其原子级厚度、晶圆级薄膜的可控制备是一大难题。基于此,近日该团队创新性地提出“蚯蚓式”化学气相生长策略,实现了非晶态金属硫族化合物接近单原子层极限(约0.7-1.0 nm)的可控合成。
研究发现金属液滴尺寸决定生长的模式:1)大液滴 (直径>2 nm)生长过程受热力学主导,遵循传统的三维岛状(Volmer-Weber)生长模式,形成三维岛状非晶结构;2)小液滴 (直径<2 nm) 生长过程为动力学主导,形成蚯蚓状的二维纳米带,最终形成厚度接近单原子层极限的连续非晶薄膜。为进一步深入理解其机制,研究团队运用了密度泛函理论计算和相场模拟,证实了这一独特的尺寸依赖性生长特征。该“蚯蚓式”生长策略具有较好的普适性,能够合成一系列非晶薄膜如PtSex、IrSex、PdSex、PtTex、PdSex和RhSex。这些薄膜展现出独特性质,包括无序度调控的电导率、较高的功函数和优异的催化性能,为晶体管和氢能发展提供了新型的材料基础。
研究成果以“Sub-2-nm-droplet-driven growth of amorphous metal chalcogenides approaching the single-layer limit”为题发表在《Nature Materials》上。湖南大学为论文第一单位,湖南大学何勇民教授、南京航空航天大学张助华教授和新加坡南洋理工大学刘政教授为共同通讯作者,第一作者为湖南大学化学化工学院博士研究生石祖德、南京航空航天大学博士研究生秦文和胡知力副教授。
该研究工作得到了本校物电院刘渊教授、高彩天副教授、机械院段辉高教授、化工院刘松教授等研究组的大力帮助,同时得到了国家自然科学基金的资助。
图1:液滴驱动的单层非晶极限生长。
全文链接:https://www.nature.com/articles/s41563-025-02273-z
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