相干衍射成像(CDI)能够通过一次快照获取物体的超快强度和相位信息，但它通常使用准单色光进行照明。这篇文献提出了一种新颖的宽带相干衍射超快成像方法（简称BCDUI），该方法通过分解并重构具有高度混合波长的宽带衍射图案，实现了超快强度和相位成像。在BCDUI中，动态场景的时空信息被加载到一个时间啁啾激光脉冲的宽带照明光上，然后通过空间相位调制编码后，由单次高光谱成像记录宽带照明光，并最终将记录的衍射图像分解为数十个时间分辨的强度和相位图像，时间分辨率高达几百飞秒。在实验中，BCDUI成功地观察了玻璃表面激光诱导烧蚀以及二硫化碳中的光学克尔效应的超快强度和相位信息的时空演变。鉴于其强大的能力来检测物体的超快强度和相位信息，BCDUI将成为研究光与物质相互作用中超快动力学的重要工具。
图1展示了BCDUI的数据流程和成像过程。图1(a)描述了前向衍射图案的获取过程。首先，一个时间啁啾超连续谱激光脉冲具有明确的时间-光谱对应关系，这意味着不同波长的光子在脉冲的不同时间点到达。当该脉冲照射到超快动态场景时，由于这种固有的时间-光谱关系，场景的时间变化被映射到了不同的光谱成分上。因此，携带有时间变化强度和相位信息的时间啁啾超连续谱激光脉冲被转换为一个高光谱数据立方体，其中光谱维度编码了场景的时间演变。随后，这个高光谱数据立方体在自由空间中传播，并通过随机相位板进行相位编码。最后，经过调制的激光脉冲通过一个镶嵌光谱滤波器阵列分解其光谱成分，并通过相机传感器进行强度积分得到二维测量结果。
图1(b)说明了图像重建的过程。首先得到一系列对应于较窄光谱带的高光谱衍射图案，这些过滤后的光谱图像依次被重构以获得一系列的强度和相位图像。为了应对像素采样损失和相邻波长之间的串扰带来的额外噪声问题，并实现快速迭代收敛，提出了一种宽带欠采样解复用相位恢复算法来迭代重构每个光谱通道的强度和相位。该过程通过对样本平面和探测器平面之间的迭代传播完成，编码平面作为一个约束条件。不同波长下的相位被不同程度地调制，导致不同的波前和衍射图案。通过建模高光谱相机的光谱滤波特性并使用这些与波长相关的效应，可以准确地重构每个光谱通道。在高光谱光场中获取样本的强度和相位图像后，统一不同波长照明的相位参考。然后，利用测量的时间-光谱映射关系将高光谱数据立方体转换为时间分辨的强度和相位信息。这样，最终得到了一系列时间分辨的强度和相位图像，用于分析样品的超快动态行为。
图2展示了实验装置的设计，旨在实现BCDUI的衍射图案采集。该装置使用飞秒激光脉冲作为光源，通过透镜将激光脉冲聚焦到含有特定溶液的比色皿中，从而产生一个超连续谱脉冲。此过程无需额外的光谱处理即可获得从可见光到近红外范围的准平坦谱分布。产生的超连续谱脉冲经过准直和时间啁啾处理后用于照射动态场景，以携带其时空强度和相位信息进行检测。光线随后被物镜收集并通过滤波器过滤，然后成像在位于共轭图像平面上的光圈上，以此来限制成像区域并提供空间约束。强度和相位信息经由衍射及随机相位编码的空间约束，最终由高光谱相机获取宽带衍射图案。
图3展示了使用BCDUI观察玻璃表面激光诱导烧蚀的过程。实验安排通过示意图展示，采用商业盖玻片作为被烧蚀的玻璃样品，并使用800 nm飞秒激光脉冲通过β-BBO晶体倍频产生400 nm激光脉冲，作为超快动力学过程的泵浦源。通过玻璃棒对超连续谱脉冲进行啁啾处理，实现了时间检测窗口，对应极高的帧率。激光诱导的动力学场景通过与BCDUI系统集成的阴影图形配置进行观察。为了直观展示激光诱导烧蚀的过程，图中呈现了若干组强度和相位图像，覆盖从负时间到正时间范围内的动态变化。飞秒激光脉冲在玻璃表面上诱导形成了一个暗区，由于激光斜入射，烧蚀区域呈现出椭圆形状。烧蚀区域内归一化强度在最初的几皮秒内逐渐减少，随后保持相对稳定。在此期间，烧蚀区域的大小基本保持不变。随着飞秒激光脉冲诱导等离子体羽流的形成，烧蚀区域变得越来越暗，表明此区域透射率降低。
图中描绘的空间相位演变也展示了飞秒激光诱导烧蚀的过程。同样地，在观察的时间范围内，烧蚀区域的大小保持相对稳定，但烧蚀区域内的相位逐渐向负值偏移。这可能是由于等离子体的产生和扩展导致折射率降低等多种因素造成的。为进一步分析激光诱导烧蚀的动力学，从图中提取了相对透射率和相位差，并给出了平均计算结果。这些数据提供了关于等离子体密度和形态特征的信息，反映了烧蚀后材料性质的变化。对应的时空演化视频为烧蚀过程提供了动态视图。
图4展示了使用BCDUI观察碳二硫化物中激光诱导的克尔效应的过程。当一束高功率飞秒激光脉冲聚焦进入碳二硫化物时，由于光学克尔效应导致的双折射效应使得原本被第一个偏振片线性偏振的光转变为椭圆偏振态，从而能够通过第二个偏振片。这一特性使得光学克尔效应成为超快实验中的重要工具。随着强激光在碳二硫化物中聚焦，形成了允许探测激光透过的局部区域，标志着双折射效应的开始。随着时间推移，这个丝状区域的强度中心向左移动，追踪了聚焦光场的传播。同时，空间相位信息还额外揭示了由克尔效应引起的折射率变化。观察到的克尔效应与背景区域之间的正相位差归因于高功率激光引起的折射率增加，这与强度分布密切相关。强度和相位信息反映了受聚焦光场所影响的克尔效应完整的空间分布和时间演化。
为进一步说明光学克尔效应，从中提取了强度差和相位差，并给出了平均计算结果。这些数据反映了泵浦激光传播通过碳二硫化物时，所引发的克尔效应效率及其导致的相位变化与泵浦激光的能量密度密切相关。这提供了关于克尔效应动力学的信息，以及它如何受到入射激光能量的影响。
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