该研究聚焦于无负极钠电池集流体的设计，基于扩散限制聚集（DLA）理论，提出了一套定量设计框架，旨在解决无负极电池中钠沉积反应性高、体积膨胀及循环稳定性差等问题。
研究推导出三个关键参数——介电系数（ɛ）、离子迁移率（μ_C）和浓度变化（δC_C），并引入定量描述符k（k=δR_ct/J，δR_ct为电荷转移电阻变化，J为电流密度），用于评估集流体性能，k值越小表明集流体性能越优异。 实验上，通过制备碳纳米管（CNT）基集流体验证理论：CNT降低介电系数以均匀电场；纳米/微米Sb颗粒形成尺寸梯度，调节浓度变化（δC_C）；羧甲基纤维素钠（CMC-Na）提升离子迁移率（μ_C），最终构建出N-Sb@M-Sb@CNT@C-Na集流体。
图1：
性能测试显示，该集流体表现卓越：在0.5 mA cm⁻²下循环超24个月，4 mA cm⁻²、4 mAh cm⁻²条件下循环12个月，20 mA cm⁻²下循环8000次（库仑效率99.96%），高面容量（20 mAh cm⁻²）下循环12个月（平均库仑效率99.8%）。全电池中，与Na₃V₂(PO₄)₃正极搭配，纽扣电池500次循环容量保持率81.9%，1.0 Ah级软包电池170次循环保持率93.9%，能量密度达387.6 Wh kg⁻¹。 综上，该研究建立的定量框架和k描述符，为无负极钠电池集流体设计提供了理论指导，推动了高性能无负极电池的发展。
文章的创新点主要体现在以下几个方面：
1. 提出关键参数与定量描述符，建立理论框架：基于扩散限制聚集（DLA）理论，推导出介电系数（ɛ）、离子迁移率（μ_C）和浓度变化（δC_C）三个关键参数，明确其对无负极钠电池集流体性能的影响；并引入定量描述符k（k=δR_ct/J，其中δR_ct为电荷转移电阻变化，J为电流密度），实现对集流体性能的量化评估，k值越小表明集流体性能越优异，填补了集流体设计缺乏理论指导的空白。
2. 多参数协同调控的集流体设计：实验上构建了N-Sb@M-Sb@CNT@C-Na集流体，通过碳纳米管（CNT）降低介电系数、纳米/微米Sb颗粒形成尺寸梯度调节浓度变化（δC_C）、羧甲基纤维素钠（CMC-Na）提升离子迁移率（μ_C），实现对三个关键参数的协同优化，这种针对性的结构设计为高效集流体制备提供了新方案。
3. 突破性的电化学性能：所设计的集流体在多种严苛条件下表现出卓越性能，如0.5 mA cm⁻²下循环超24个月、20 mA cm⁻²下循环8000次（库仑效率99.96%）、高面容量（20 mAh cm⁻²）下循环12个月等；匹配Na₃V₂(PO₄)₃正极的全电池能量密度达387.6 Wh kg⁻¹，1.0 Ah级软包电池循环稳定性优异，验证了理论与设计的有效性。
图2 无负极钠离子电池的性能
表征支持
COMSOL 有限元模拟：构建模型模拟 Na⁺在不同集流体工作界面的浓度分布，对比有无 Micro - Sb 颗粒时离子浓度变化情况，验证引入颗粒梯度对改善离子从电解液进入集流体的迁移能力的作用，从理论层面解释集流体结构对离子传输的影响机制。
COMSOL 有限元模拟和tof-sims
飞行时间二次离子质谱（TOF - SIMS）：分析不同集流体表面 F⁻物种的空间分布，如对比 N - Sb@M - Sb@CNT@C - Na 和 N - Sb@CNT@C - Na 集流体，发现前者 F⁻物种分布更均匀且深入，说明颗粒尺寸诱导的梯度结构能促进氟化物基电解液在集流体中的传输，影响界面化学和 SEI 层形成。
聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）观察不同集流体上钠的沉积形貌，证明了优化后的 N-Sb@M-Sb@CNT@C-Na 集流体能够促进钠的均匀、稳定沉积。
聚焦离子束扫描电子显微镜（FIB-SEM）
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