期刊导读
Journal Guide
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Bidirectional Single-Molecule Photoconductors Based on ESIPT
来源期刊：Journal of the American Chemical Society
摘要：
具备光调控分子电导能力的单分子光电导体在分子光电子学领域展现出巨大应用前景，然而在单分子尺度上实现双向光电导调控仍面临显著挑战。本文提出一种理性分子设计策略，通过激发态分子内质子转移（excited-state intramolecular proton transfer, ESIPT）与量子干涉（quantum interference, QI）效应的协同作用，成功构建出可呈现增强型或抑制型光电导响应的高性能单分子光电导体。利用扫描隧道显微镜🔬断裂结（scanning tunneling microscope break junction, STM-BJ）技术，我们系统研究了两种结构相关的2-(2-羟苯基)吡啶衍生物——分别带有对位和间位甲硫基取代基（PPOH 与 PMOH）——并实现了创纪录的光电导调控效率。在持续365 nm光照下，基于PPOH的分子结首次展现出反常光电导行为，其电导显著降低约120倍，为迄今报道中最显著的抑制幅度之一；而PMOH分子结则表现出约1.78倍的电导增强，从而在同一分子骨架内实现了双向光电导调控。理论计算表明，在PPOH中，ESIPT诱导前沿分子轨道局域化，该效应主导了带隙收缩的影响，导致电导被抑制；而在PMOH中，除上述两种因素外，ESIPT还驱动量子干涉由基态下的相消干涉转变为光激发态下的相长干涉，从而提升电导。本工作架起了宏观光电导材料与单个光响应分子之间的桥梁，为基于ESIPT调控量子干涉效应的分子设计提供了全新范式。
（信息以英文摘要为准）
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文章介绍：
传统单分子光电导器件往往依赖于分子异构化或光助隧穿机制，通常仅表现为光照诱导的电导增强，且调制幅度有限。针对这一科学难题，研究团队提出了一种基于ESIPT与QI协同效应的全新分子设计策略，通过在电子输运主通路中引入ESIPT活性结构单元，基于对位和间位两种不同的锚定方式，并结合扫描隧道显微镜🔬断裂结（STM-BJ）技术，构建了两类单分子器件。
依托这一策略，团队首次在同一体系中实现了光诱导电导增强与光诱导电导降低的双向调控，揭示了激发态行为与量子输运之间的作用机制，为可控光响应分子器件的开发提供了全新思路。该研究不仅深化了对单分子光电耦合机制的理解，也为发展可控光响应的分子电子器件和量子输运器件提供了新的分子设计策略。
本研究由华东理工大学作为唯一通讯单位完成。论文通讯作者为化学与分子工程学院田禾院士、邹祺教授与张志云教授，第一作者为博士研究生邱瑾。该研究成果获得了国家自然科学基金、上海市科学技术委员会及高校学科人才引进计划等项目的支持。
期刊介绍
《Journal of the American Chemical Society》是美国化学会旗舰期刊，创刊于 1879 年，聚焦化学全领域及交叉学科研究，涵盖有机、无机、材料、生物化学等方向。2024 年影响因子 15.6，CiteScore 22.5，中科院分区化学 1 区，JCR Q1，学术影响力稳居全球化学期刊前列。
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信息来源：华东理工大学 新闻网
排版：郭婷婷
