【安徽大学】
本网讯（化学化工学院）近日，安徽大学化学化工学院牛和林教授团队设计合成了具有优异水吸附/脱附循环稳定性的锆基框架材料，相关研究成果以“Manipulating Hydrogen-Bonding Donor/Acceptor in Ultra-Robust Isoreticular Zr(IV) Metal−Organic Frameworks for Efficient Regulation of Water Sorption Inflection Point and Steepness”发表在化学领域顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》（doi: 10.1021/jacs.4c17145）上。安徽大学硕士生耿远和上海交通大学本科生高一斐为论文共同第一作者，化学化工学院牛和林教授、上海交通大学巩伟副教授和上海师范大学焦静静副教授为论文共同通讯作者，安徽大学为第一通讯单位。
利用多孔材料对水蒸气的可逆吸附/脱附循环对于实现湿度调控、吸附制冷以及空气集水等重要功能具有重要意义。多孔材料的水吸附行为和功能密切相关，其中，水吸附起跳点（inflection poing）和凝聚陡度（steepness）是决定水吸附功能的两个关键参数。相比于传统多孔吸附剂在有效调控水吸附行为上的瓶颈，金属-有机框架材料由于具有丰富的拓扑数据库和和分子水平上优异的可设计性，能够实现其水吸附行为的精准调控和优化，是一类极具发展潜力的多孔水吸附剂。
基于此，牛和林教授团队通过有机基元分子氢键结合位点的调控，设计合成了系列优异水吸附/脱附循环稳定性的锆基框架材料，实现了对水吸附行为的精准优化；结果表明具有较强氢键结合能的吡嗪基元的引入能够有效降低水吸附起跳压力而对凝聚陡度影响较小。这种调控行为被证明能够适用于具有不同拓扑结构的框架材料，如scu和sqc等，表现出了一定的普适性。作者进一步通过Dubinin-Astakhov（D-A）方程首次对水吸附曲线进行了定量描述，克服了以往仅能通过吸附数据点或肉眼粗略判断导致的不准确性。利用单晶X射线技术，作者在原子水平上明确揭示了吡嗪和苯诱导的水分子簇合形式差异是影响框架的整体水吸附行为的关键因素，为分子基框架材料水吸附性能的优化提供了重要的理论指导。该工作不仅展示了框架材料的同拓扑分子设计对于水吸附性能调控的独特能力，也为框架材料水吸附行为特征参数的定量描述提供了可行的理论方法。
图 具有优异水吸附/脱附循环稳定性的锆基框架材料
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