本研究聚焦弛豫型 PbTiO₃压电单晶(如 PIN-PMN-PT) 的去极化与再极化机制,发现低频(<10Hz)、振幅接近矫顽场(Eₙ)的交流电场(AC) 可在室温下实现极化晶体的去极化,且该过程可逆 —— 通过 AC 电场再极化可恢复其压电性能,无需传统的高温热处理。相场模拟证实,AC 电场能稳定诱导去极化,而直流电场(DC)仅产生短暂去极化状态。这一发现为器件中 ferroelectric 材料的极化状态调控提供了新策略,可实现器件内极化状态的按需定制而不损伤性能。
图1 | 交流极化PIN-PMN-PT单晶的交流电场去极化。a. 先经交流电场极化再经交流电场去极化的PIN-PMN-PT单晶的实验流程示意图。b. 介电常数、c. 压电系数以及d. 施加交流电场去极化后PIN-PMN-PT单晶的阻抗谱。误差棒表示n=3次独立样品测量的标准偏差。通过改变交流电场的峰值振幅、周期和频率,研究极化状态对外加电场的响应变化。与直流电场去极化(图S2)相比,通过简单调节交流电场的振幅和频率,交流电场可轻松诱导出近乎完全的去极化状态。
文章的创新点主要体现在以下几个方面:
1. 提出室温下无热处理的去极化与再极化新方法:发现低频(<10 Hz)、振幅接近矫顽场(Eₙ)的交流电场(AC)可在室温下实现弛豫型PbTiO₃单晶(如PIN-PMN-PT)的去极化,且通过AC电场可逆转该过程实现再极化,完全无需传统的高温(高于居里温度)热处理。这突破了传统方法对已组装器件的适用性限制,解决了器件中极化状态调控的关键难题。
2. 揭示AC与DC电场在极化调控中的差异机制:实验与相场模拟证实,AC电场能稳定诱导可控的去极化状态,而直流电场(DC)仅产生短暂(<1 s)的去极化,难以实际应用。这一发现明确了电场类型对极化状态调控的关键影响,为选择高效调控手段提供了依据。
3. 实现器件内极化状态的可逆调控:在已组装的超声换能器中验证了该方法的可行性——通过AC电场可对器件内的压电材料进行去极化与再极化,且不损伤器件性能(如阻抗谱、脉冲响应均能恢复)。这为器件的性能恢复与定制化极化状态设计提供了全新途径。
4. 建立极化状态调控的理论与实验关联**:结合相场模拟与压电响应力显微镜(PFM)等表征,揭示了AC电场去极化后晶体呈现类直流极化(DCP)的不规则域结构,从微观机制上解释了去极化与再极化的可逆性。这为理解 ferroelectric 材料的极化动力学提供了新视角。
该研究成果对实际器件应用有何具体指导意义?
可为超声换能器、致动器等器件提供性能恢复方案 —— 当器件因去极化失效时,可通过 AC 电场再极化恢复性能;同时为设计新型可调控 ferroelectric 器件(如可切换模式的传感器)提供理论基础,拓展器件功能多样性。
先进检测和表征
压电响应力显微镜(PFM):观察单晶在不同极化状态下的铁电畴结构,发现交流极化(ACP)形成周期性畴结构,而交流电场去极化后形成类似直流极化(DCP)的不规则畴结构,直观展示了去极化过程中的微观结构变化,印证了模拟结果
相场模拟(Phase-field simulations):通过构建模型模拟直流和交流电场下铁电畴的形成与演化,揭示了交流电场能可控地诱导去极化,而直流电场仅产生短暂去极化状态的机制,从理论层面验证了实验现象的合理性
相场模拟
原位电场诱导性能测试:实时监测交流电场去极化过程中压电应变系数和介电常数的变化,发现首次循环后性能即显著下降并在后续循环中保持稳定,明确了去极化的动力学过程和效率
原位电场诱导性能测试